Συγκεντρώνουν όλα τα λυτά έγγραφα, πρωτόκολλα, χειρόγραφους κώδικες, βυζαντινά σιγίλια και οθωμανικά βεράτια, αρχιτεκτονικά σχέδια και χάρτες, χαρακτικά και φωτογραφίες που αφορούν την ελληνική ιστορία από τον 14ο αιώνα μέχρι σήμερα. Σε αυτό το αρχειακό υλικό περιλαμβάνονται, μεταξύ άλλων, αρχεία του 1821, της καποδιστριακής περιόδου, του Όθωνα και του Γεωργίου Α’, αρχεία υπουργείων και δημοσίων υπηρεσιών από το 1833.
Σημαντικό τμήμα του υλικού αποτελούν επίσης τα αρχεία του Υπουργείου Δικαιοσύνης, αποφάσεις πολιτικών, διοικητικών και ποινικών δικαστηρίων από το 1826 μέχρι σήμερα. Τα Γενικά Αρχεία του Κράτους ιδρύθηκαν το 1914 και το αίτημα για την στέγαση τους σε κτίριο σχεδιασμένο για αυτόν τον σκοπό έγινε την ίδια χρονιά.
Το Κτίριο των Γενικών Αρχείων του Κράτους βρίσκεται σήμερα στην περιοχή του Ψυχικού και στεγάζει το αρχειακό υλικό που μαρτυρά την ιστορική πορεία του Ελληνισμού, καθώς και τις λειτουργίες συντήρησής του, επιστημονικής μελέτης του και προβολής του περιεχομένου του. Όμως χρειάστηκαν 25 χρόνια για να ολοκληρωθεί η οικοδόμησή του.
Ένα οικόπεδο επτά στρεμμάτων στην πλαγιά ενός λόφου στο Ψυχικό που περιβάλλεται από τις οδούς Μουσών, Δάφνης και Χλόης παραχωρήθηκε το 1976 από το Δημόσιο προκειμένου να στεγαστούν τα αρχεία. Την ίδια περίοδο, το ίδρυμα Μποδοσάκη δώρισε 40 εκατομμύρια δραχμές, που κατά τον έναν από τους αρχιτέκτονες που σχεδίασαν το κτίριο ήταν ένα ποσό «καταρχήν επαρκές εκείνη την εποχή για την ανέγερση του κτιρίου».
Το 1977 προκηρύχθηκε πανελλήνιος αρχιτεκτονικός διαγωνισμός και το πρώτο βραβείο έλαβαν οι Δημήτρης Δακανάλης, Στάθης Μπουμπιώτης, Ανδρόνικος Τσιγκούνης και Χρήστος Φλώρος. Οι τέσσερις αρχιτέκτονες που εκπόνησαν στη συνέχεια την πλήρη αρχιτεκτονική μελέτη ήταν κάτω των 30 ετών όταν διακρίθηκαν στον διαγωνισμό. Ο τελευταίος από αυτούς, μιλώντας για την εποχή εκείνη, εξηγεί ότι «οι δύο πανελλήνιοι αρχιτεκτονικοί διαγωνισμοί που είχε προκηρύξει τότε το Υπουργείο Πολιτισμού ήταν αυτός και του Βυζαντινού Μουσείου Θεσσαλονίκης. Συμμετείχαν λοιπόν τα περισσότερα μεγάλα αρχιτεκτονικά γραφεία και αρκετοί νεώτεροι. Τη λύση μας ψήφισαν για το πρώτο βραβείο τα τέσσερα από τα πέντε μέλη της κριτικής επιτροπής. Τους άρεσαν η λειτουργική επίλυση, η σύνθεση καθαρών γεωμετρικών όγκων και πλήρων – κενών και η μη εμφάνιση μεγάλου κτιριακού όγκου με την κλιμακωτή ένταξη στο κεκλιμένο έδαφος».
Ο αρχιτέκτονας Χρήστος Φλώρος ήταν μόλις 28 ετών όταν συνέβαλε στον σχεδιασμό του κτιρίου. Το 1982 εκδόθηκε η οικοδομική άδεια. Ακολούθησε η γενική εκσκαφή και η θεμελίωση του κτιρίου υπό την επίβλεψη της τότε υπουργό Πολιτισμού, Μελίνα Μερκούρη. Το 1984 ολοκληρώθηκαν οι κατασκευές οπλισμένου σκυροδέματος και οι πλινθοδομές που ήταν αντικείμενο της πρώτης εργολαβίας.
Όμως, «λόγω γραφειοκρατικών αγκυλώσεων και έλλειψης κρατικής βούλησης και παρόλο ότι υπήρχαν τα χρήματα της δωρεάς, το κτίριο παρέμεινε ως αφύλακτο γιαπί επί μια δεκαετία και υπέστη συνεχείς βανδαλισμούς». Μέσα σε αυτά τα χρόνια, οι τέσσερις αρχιτέκτονες διάβαζαν στις εφημερίδες και άκουγαν στα υπόλοιπα ΜΜΕ ότι όσο καθυστερούσε το έργο, η υγρασία και ποντίκια κατέστρεφαν τα εθνικά αρχεία που ήταν στοιβαγμένα σε ακατάλληλα υπόγεια.
Κάποια στιγμή, τα Γενικά Αρχεία του Κράτους μετατάχθηκαν από το Υπουργείο Πολιτισμού στο Υπουργείο Παιδείας. Γι΄αυτό και το 1995 ο Οργανισμός Σχολικών Κτιρίων δημοπράτησε την αποπεράτωση του κτιρίου Υπήρξαν ωστόσο προβλήματα με τον νέο ανάδοχο και το έργο ολοκληρώθηκε την επόμενη δεκαετία, μόλις το 2003. Ο Χρήστος Φλώρος είχε φτάσει 54 ετών.
Αν και πέρασε ένα τέταρτο του αιώνα για να εγκαινιαστεί το κτίριο, εφαρμόσθηκε πιστά η βραβευμένη λύση, με μόνη διαφοροποίηση στην εσωτερική διαρρύθμιση του ανώτερου ορόφου, λόγω τροποποίησης του κτιριολογικού προγράμματος. «Η μακέτα που υποβάλαμε στον διαγωνισμό παρουσίαζε το κτίριο όπως ακριβώς είναι σήμερα. Είχαν εφαρμοσθεί οι ουσιώδεις κτιριοδομικές διατάξεις και οι διατάξεις παθητικής πυροπροστασίας των βρετανικών κανονισμών και των κανονισμών των Η.Π.Α. πριν η χώρα μας αποκτήσει Κανονισμό Πυροπροστασίας Κτιρίων το 1988 και Κτιριοδομικό Κανονισμό το 1989. Όλοι δε αυτοί οι κανονισμοί βασίζονται σε κοινά δεδομένα ανθρώπινης φυσιολογίας και φυσικής των κτιρίων. Παράλληλα, το κτίριο είχε σχεδιασθεί με την βρετανική προσέγγιση “loose fit” ώστε δεν αντιστοιχεί μονοδιάστατα σε συγκεκριμένες εγκαταστάσεις, αλλά επιτρέπει την ανεμπόδιστη διέλευση οποιωνδήποτε δικτύων. Έτσι μπόρεσαν να ενταχθούν νέες Η/Μ εγκαταστάσεις σε κτίριο όπου είχαν κατασκευασθεί το οπλ. σκυρόδεμα και οι πλινθοδομές, χωρίς να απαιτηθούν οικοδομικές μεταβολές».
Για τους παραπάνω λόγους δεν απαιτήθηκε ουσιαστική αναπροσαρμογή της αρχικής αρχιτεκτονικής μελέτης καθώς επίσης και γιατί οι τέσσερις αρχιτέκτονες πίστευαν ότι η αρχιτεκτονική δεν πρέπει να ακολουθεί τη μόδα και αρνήθηκαν οποιαδήποτε αλλοίωση από το κίνημα του μεταμοντερνισμού που επικράτησε μεταξύ του αρχικού σχεδιασμού και της ολοκλήρωσης του κτιρίου.
Παρά το έτος που περατώθηκε η ανέγερσή του, το σημερινό κτίριο των Γενικών αρχείων του Κράτος αποτελεί δείγμα ενός δωρικού Αθηναϊκού μοντερνισμού, που αντί νεοκλασικού διακόσμου, για να παραπέμπει στις ρίζες χρησιμοποιεί το κατάλευκο πεντελικό μάρμαρο με το οποίο είναι επενδυμένες όλες οι πλήρεις εξωτερικές επιφάνειες. «Θέλαμε να δημιουργήσουμε ένα μνημειακό δημόσιο κτίριο, αντάξιο του περιεχομένου του. Πρόκειται μια λιτή έκφραση του μοντέρνου αρχιτεκτονικού κινήματος και συγχρόνως μια αφαιρετική αναφορά στις ρίζες μας στην κλασική αρχαιότητα».
Οι αρχιτέκτονές του επιδίωξαν το κατ’ ανάγκην ογκώδες κτίριο να ενταχθεί στην κλίμακα του περιβάλλοντος του Ψυχικού, αφήνοντας υπέργειους μόνο τους χώρους του κοινού να «αιωρούνται» ανάλαφρα πάνω από τους συμπαγείς όγκους της βάσης. Οι όγκοι της βάσης, όπου φυλάσσονται τα αρχεία, βαθμιδωτά εισέρχονται και θάβονται στο έδαφος. «Όταν σχεδιάζαμε το κτίριο, επρόκειτο να μην κτισθεί τίποτα άλλο στο οικοδομικό του τετράγωνο, και έτσι το είχαμε σχεδιάσει να “αναπνέει” ως περίοπτο, στην κορυφή ενός μικρού πολιτιστικού λόφου, που σηματοδοτεί την είσοδο στο Ψυχικό».
Το συνολικό εμβαδόν του είναι 6.500 τετραγωνικά μέτρα και στα 3.500 από αυτά -που υποδιαιρούνται σε 12 πυροδιαμερίσματα- φυλάσσεται το αρχειακό υλικό. Στο κτίριο υπάρχει χώρος με ισχυρή θωράκιση για την προστασία πολυτίμων εγγράφων και μικροφίλμ από κάθε επιθετική ενέργεια. Με ειδικές ηλεκτρομηχανολογικές εγκαταστάσεις ελέγχεται η ποιότητα του αέρα στους εσωτερικούς χώρους, η θερμοκρασία και η υγρασία και παρέχεται ενεργητική πυροπροστασία. Εγκαταστάσεις απεντόμωσης και ειδικά εργαστήρια παρέχουν την απαιτούμενη επεξεργασία και συντήρηση του αρχειακού υλικού.
Οι υπόλοιποι χώροι, στους οποίους έχει πρόσβαση το κοινό, είναι αναγνωστήριο, βιβλιοθήκη, αίθουσα σχεδίων και χαρτών, αίθουσα σεμιναρίων και διαλέξεων με εκθεσιακό χώρο και κυλικείο. Η κάτοψη δίνει την δυνατότητα να λειτουργεί η έκθεση σεμιναρίων, διαλέξεων και ο εκθεσιακός χώρος εκτός των ωραρίων λειτουργίας του υπολοίπου κτιρίου. Εκεί στεγάζονται και τα γραφεία των κεντρικών υπηρεσιών των ΓΑΚ.
Το 2006 το κτίριο απεικονίσθηκε σε γραμματόσημο. Κατά τον Χρήστο Φλώρο, το κτίριο των αρχείων κάθε χώρας είναι ορόσημο του πολιτισμού της. «Με αυτό το λειτουργικό κτίριο καλύφθηκε μια έλλειψη που υπήρχε στη χώρα μας. Μάλιστα από τους αρμόδιους Ευρωπαίους υπουργούς χαρακτηρίσθηκε ως "το αρτιότερο κτίριο αρχείων στην Ευρωπαϊκή Ένωση"».
Κατά τα τελευταία χρόνια κατασκευής του έργου, πραγματοποιήθηκαν μικρές εκσυγχρονιστικές επεμβάσεις με την ένταξη της πληροφορικής και άλλων νέων τεχνολογιών ενώ το κτίριο έγινε εύχρηστο από άτομα μειωμένης κινητικότητας. Κι αν οι αρχιτέκτονες έστελναν σήμερα την πρότασή τους στον πανελλήνιο αρχιτεκτονικό διαγωνισμό, τι θα άλλαζαν στο κτίριο; «Θα δίναμε μεγαλύτερη έμφαση στον βιοκλιματικό σχεδιασμό».